北理工350vip葡京新集团登入网址在二维材料晶体结构调控方面取得重要进展
来源： 供稿： 摄影： 审核：陈珂 作者： 发布时间：2023-09-25 浏览量：
日前，350vip葡京新集团登入网址周家东教授与段俊熙副研究员开展合作，在二维钒基自插层硫族化合物的体系中，通过化学气相沉积方法，基于二元金属前驱体共反应机制，可控合成二维自插层V3S5晶体材料，并研究其相关物性。相关研究成果发表在国际顶刊《Advanced Functional Materials》上。
二维过渡金属硫族化合物的原子结构调控研究，为实现超导、层间激子、磁性、电荷密度波等物理性质提供了一个有效手段。对于调控二维过渡金属硫族化合物的原子结构，以期实现新奇物性观测，原子插层是一个有效手段。在Cr1+xTe2，Nb1+xS2，TaxS(Se)y和VxSy插层体系中，具有多种物理性质的VxSy家族化合物可应用于自旋电子学器件。例如， 化学气相输运法（CVT）制备的V5S8晶体在32 K处展现出反铁磁相变，分子束外延法（MBE）所得到的V9S16和V5S8+x晶体观测到电荷密度波（CDW）相变，化学气相沉积法（CVD）制备的VS2-VS超晶格结构表现出室温面内霍尔效应。综上所述，不同占位的V原子插层到VS2层间，可以获得丰富的物理性质。然而，通过化学气相沉积法制备出具有不同V原子层间占位的自插层VxSy结构仍旧是一个难题。
基于此，通过化学气相沉积方法，我们提出一种二元金属前驱体共反应的生长机制，在生长过程中调控钒源蒸汽压，成功合成二维自插层V3S5晶体。首先，金属性V3S5晶体在20 K左右展现出相变。其次，源于V3S5自身的电电相互作用，在低温下二维V3S5晶体观测到电阻上升和不饱和负磁阻。该工作不仅促进了大家对钒基硫族化合物生长机制的认识，又为合成其余自插层过渡金属硫族化合物提供了新的启发。
图1. V3S5晶体的合成和表征。（a，b）V3S5 的原子结构。（c）二维V3S5晶体合成机制。（d）二维V3S5的光学形貌。（e）V3S5的AFM图。（f）V3S5厚度相关拉曼光谱。（g）二维V3S5 XPS光谱;（h，i）分别为 S 2p 和 V 2p 对应的 XPS 光谱。
图2. 二维V3S5可控生长。（a-c）V3S5光学形貌分别生长于520 ˚C（a），550 ˚C（b）和580 ˚C（c）。（d）不同生长温度下V3S5平均厚度分布。（e-g）V3S5在不同生长时间分别生长于1 min（e）、5 min（f）和10 min（g）光学形貌。（h）二维V3S5平均尺寸与生长时间的关系。（i-k）V3S5在不同氩气流速下生长的光学形貌分别生长于80 sccm（i）、100 sccm（j）和120 sccm（k）。（l）V3S5平均厚度与Ar流速的关系。
图3. 在1064 nm激光下V3S5的SHG信号。（a） SHG测试示意图。（b） 激光功率和SHG强度的关系;（c）二次非线性系数拟合图;（d）SHG强度分别沿V3S5平行和垂直方向的偏振角变化关系。
图4. 二维 V3S5的STEM表征。（a）V3S5晶体的TEM图像及S（b）和V（c）元素TEM-EDS mapping。（d）V3S5晶体STEM-HAADF图像。（e）V3S5晶体电子衍射花样。（f）V3S5晶体的截面STEM-HAADF图像。
图5. 二维V3S5晶体的电学性质。（a）电阻随温度变化曲线。（b）不同磁场下电阻随温度变化曲线。（c）在不同温度下磁阻变化。（d）不同温度下霍尔电阻Rxy 随磁场的变化。（e，f）载流子密度和迁移率随温度的变化。
350vip葡京新集团登入网址为该工作第一单位，350vip葡京新集团登入网址博士生王平为该工作第一作者，350vip葡京新集团登入网址周家东教授与段俊熙副研究员为该工作共同通讯作者。该工作得到了国家自然科学基金，350vip葡京新集团登入网址基金项目的支持。